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武汉大学物理科学与技术学院范德华异质双层中激子的辨认取得重要进展

2021-08-26

 

近期,武(wu)汉大(da)学物(wu)理科学与(yu)(yu)技术学院(yuan)张顺(shun)平(ping)教授(shou)、徐(xu)红星院(yuan)士(shi)与(yu)(yu)袁(yuan)声军教授(shou)、张晨栋教授(shou)合作(zuo)(zuo)(zuo),在过渡金属硫族(zu)化物(wu)的(de)(de)原子(zi)层(ceng)异(yi)质结的(de)(de)光物(wu)理领域中取得重(zhong)要进展,揭示了异(yi)质双层(ceng)中堆叠(die)角度(du)依赖的(de)(de)激子(zi)的(de)(de)波函数分布在单一(yi)原子(zi)层(ceng)内(nei),跃迁偶极矩也基本平(ping)行于(yu)(yu)原子(zi)面,相关工作(zuo)(zuo)(zuo)于(yu)(yu)7月(yue)30日以“Identification of twist-angle-dependent excitons in WS2/WSe2 heterobilayers”为题发(fa)表于(yu)(yu)国内(nei)顶级杂(za)志《National Science Review》上。论文(wen)第(di)一(yi)单位是(shi)武(wu)汉大(da)学物(wu)理科学与(yu)(yu)技术学院(yuan),我院(yuan)博士(shi)后武(wu)可(ke)和钟红霞为论文(wen)共同第(di)一(yi)作(zuo)(zuo)(zuo)者,袁(yuan)声军教授(shou)、张顺(shun)平(ping)教授(shou)与(yu)(yu)徐(xu)红星教授(shou)为通(tong)讯作(zuo)(zuo)(zuo)者。

二(er)维材料的(de)(de)(de)兴起为新(xin)型(xing)光(guang)电集成器(qi)(qi)件发展带来新(xin)的(de)(de)(de)赛道。其(qi)中,人工(gong)构(gou)筑的(de)(de)(de)二(er)维范(fan)德华(hua)异(yi)(yi)质结(jie)展现(xian)出诸多依(yi)赖层间(jian)(jian)相互(hu)(hu)作用(yong)的(de)(de)(de)新(xin)奇电子(zi)(zi)(zi)、光(guang)电子(zi)(zi)(zi)特性(xing)。以(yi)二(er)维过渡(du)金(jin)属(shu)(shu)硫族化合(he)(he)物(MX2,M为过渡(du)金(jin)属(shu)(shu),X为卤族元素)为例,人工(gong)构(gou)建MX2异(yi)(yi)质结(jie),层间(jian)(jian)的(de)(de)(de)相互(hu)(hu)作用(yong)形成堆(dui)叠(die)角(jiao)度(du)(du)依(yi)赖的(de)(de)(de)层间(jian)(jian)激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi),而(er)异(yi)(yi)质结(jie)中也会产生摩尔(er)势束缚的(de)(de)(de)谷极(ji)化激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)跃(yue)(yue)迁(qian),这些激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)跃(yue)(yue)迁(qian)的(de)(de)(de)辨认(ren)在(zai)以(yi)往的(de)(de)(de)研究中由于其(qi)跃(yue)(yue)迁(qian)能级相近(jin)性(xing)而(er)饱(bao)受争议。本工(gong)作以(yi)WS2/WSe2 异(yi)(yi)质结(jie)为例,结(jie)合(he)(he)光(guang)谱(pu)分(fen)析(xi)和(he)第一性(xing)原(yuan)理计算,对(dui)异(yi)(yi)质结(jie)中的(de)(de)(de)新(xin)型(xing)光(guang)激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)跃(yue)(yue)迁(qian)进行(xing)了(le)确(que)认(ren)。实验表明该(gai)异(yi)(yi)质结(jie)中的(de)(de)(de)新(xin)型(xing)激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)辐射(she)能量(~ 1.35 eV)对(dui)堆(dui)叠(die)角(jiao)度(du)(du)具有强烈的(de)(de)(de)依(yi)赖特性(xing)(图(tu)b),符(fu)合(he)(he)所谓“层间(jian)(jian)激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)”的(de)(de)(de)特性(xing),但是(shi)(shi)基(ji)于GW-BSE方程计算该(gai)激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)波函数分(fen)布(bu)可知(图(tu)c),参(can)与(yu)复合(he)(he)跃(yue)(yue)迁(qian)中的(de)(de)(de)电子(zi)(zi)(zi)和(he)空穴均来自于WS2材料,而(er)真正意(yi)义(yi)上(shang)的(de)(de)(de)层间(jian)(jian)激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)跃(yue)(yue)迁(qian)在(zai)近(jin)红(hong)外区(qu)间(jian)(jian)(1.06 eV),打破了(le)以(yi)有的(de)(de)(de)常规认(ren)知。进一步的(de)(de)(de),实验上(shang)通过动量空间(jian)(jian)的(de)(de)(de)偏振光(guang)谱(pu)分(fen)析(xi)表明该(gai)激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)的(de)(de)(de)辐射(she)跃(yue)(yue)迁(qian)偶极(ji)矩主要是(shi)(shi)原(yuan)子(zi)(zi)(zi)层面内的(de)(de)(de)(图(tu)d),而(er)且(qie)不依(yi)赖于堆(dui)叠(die)角(jiao)度(du)(du),与(yu)理论结(jie)果高度(du)(du)符(fu)合(he)(he)。该(gai)工(gong)作为范(fan)德华(hua)异(yi)(yi)质结(jie)激(ji)(ji)(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)与(yu)光(guang)学(xue)结(jie)构(gou)的(de)(de)(de)耦(ou)合(he)(he)提(ti)供(gong)了(le)重要参(can)考,为范(fan)德华(hua)异(yi)(yi)质结(jie)光(guang)电器(qi)(qi)件的(de)(de)(de)设计提(ti)供(gong)了(le)宝贵的(de)(de)(de)理论指导。

图(a)WS2/WSe2异(yi)质结(jie)的光(guang)学照片。(b)异(yi)质结(jie)中低能新峰峰位随堆叠角度变化的依(yi)赖关系(xi)。(c)理论计(ji)算的异(yi)质结(jie)能带结(jie)构。(d)动(dong)量分辨的新峰荧光(guang)成(cheng)像。

该研(yan)究工(gong)作得到国(guo)家(jia)自(zi)然科学基(ji)金委、国(guo)家(jia)重点研(yan)发计划和(he)中国(guo)科学院先导专项(xiang)等项(xiang)目的支持。

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